«Вера, говорят, оскудела, а всё-таки она ещё жива. Но мы так часто живём для себя, что делаемся близорукими и проходим со своими горестями мимо чужих скорбей, не понимая, что делить своё горе – это его уменьшить, а делить свою радость – это её увеличить»…

Неисчислимы добрые дела, совершённые Елизаветой: помощь бедным, сиротам и больным, строительство школ, приютов и храмов, обустройство госпиталей. Тысячи людей находили у неё поддержку и утешение. Вершиной этой деятельности стало создание общины сестёр милосердия в Москве – Марфо-Мариинской обители.

После гибели супруга, Великого князя Сергея Александровича, Елизавета Феодоровна покинула светское общество и императорский двор, сосредоточив все свои мысли и усилия на вере и помощи ближнему. Она вернула в казну драгоценности, принадлежащие царской фамилии, а на деньги, вырученные от продажи собственного имущества, приобрела усадьбу на Большой Ордынке. Со временем здесь открылось несколько учреждений, в том числе библиотека, приют, амбулатория и аптека, где выдавались бесплатные лекарства.

В 1908 году ещё велось строительство дополнительных корпусов и храмов, но обитель уже действовала. Сюда принимали незамужних молодых женщин или вдов в возрасте от 21 до 40 лет, не имеющих малолетних детей. Они давали обет целомудрия, нестяжания и послушания, при этом имели право по истечении определённого срока оставить обитель и создать семью.

Некоторые из насельниц по желанию становились монахинями. Сама Елизавета Феодоровна, будучи настоятельницей обители и до конца дней ведя аскетический образ жизни, пострига не принимала.

Поступив в обитель, сёстры, прежде сего, проходили обучение – подготовительные курсы, которые вели лучшие профессора и врачи Москвы. Деятельность обители заключалась в оказании комплексной помощи нуждающимся. Здесь не только лечили, но и давали одежду и обувь, содействовали в устройстве на работу, помогали воспитывать и учили детей.

Кроме того, Большая Ордынка стала центром общественно-религиозной и культурной жизни Москвы. Здесь проходили заседания Императорского Православного Палестинского Общества, главой которого после смерти мужа стала Елизавета Феодоровна, Географического общества, различные просветительские мероприятия.

Деятельность сестёр распространялась и за стены обители. Они посещали бедные кварталы и притоны, где при необходимости оказывали медицинскую помощь, спасали от нищеты детей, помещая их в приюты, помогали в больницах.

Ограничение по возрасту при приёме в общину объяснялось тяготами труда сиделок, которые должны переворачивать и поднимать больных. Для такой работы требовались силы и крепкое здоровье.

Великая княгиня трудилась неустанно. Она лично ассистировала при сложных операциях и бралась выхаживать самых безнадёжных больных, на которых врачи «ставили крест». И нередко такие пациенты выздоравливали.

Так за Елизаветой закрепилась слава целительницы, имеющей чудодейственную силу. Матушкой Великой, Белым Ангелом Москвы прозвали её.

Когда началась Первая мировая война, Матушка сама выезжала на фронт в полевые госпиталя.

Она спала не более трёх-четырёх часов в сутки; в полночь вставала на молитву и обходила больных. Для сестёр обители она была неоспоримым авторитетом и примером для подражания.

По воспоминаниям современников, у Елизаветы ни для кого не было слов «не могу», а в стенах Марфо-Мариинской обители никогда не было уныния – там лечили больных, поддерживали страждущих, давали утешение умирающим и радовались вместе с радующимися. «…И всё было там совершенно, как снаружи, так и внутри. И каждый, кто бывал там, уносил с собой светлое чувство».